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环境污染与防治 28 卷 5 期 第 第 2006 年 5 月

石油化工废水处理技术研究进展

殷永泉 邓兴彦 刘瑞辉 张

( 山东大学环境科学与工程学院 ,山东

凯 崔兆杰 济南 250100)

石油化工废水组成复杂 , 浓度高 , 毒性强和难降解 ,对环境危害大 .概括介绍了国内外石油化工废水的主要处理方法 摘要 如物化法 , 化学法和生化法 ,并评述了各种处理方法的适用条件和处理效果 ,总结了各种处理方法的优缺点 .最后 , 提出推行清洁 生产 ,开展废水资源化 ,并用高效的末端治理方法处理废水 ,是石油化工行业水污染控制的出路 .

关键词

石油化工废水

废水处理

清洁生产

废水资源化

T echnologies for treatment of petrochemical w astew aters Yin Yongquan , Deng Xingy an , L i u Rui hui , Zhang Kai , Cui

Zhaoj ie. ( School of Envi ronmental Science and Engineering , S handong Uni versit y , J inan S hang dong 250100)

Abstract : U nt reated pet rochemical wastewaters are harmf ul to t he environment since t hey typically co ntain many toxic and persistent organic pollutant s in high co ncent rations. Physical , chemical , and biochemical t reat ment ges. The best pet rochemical wastewater management p rogram sho uld include cleaner p roductio n , wastewater use , and end2of2pipe t reat ment employing t he mo st effective pollutant removal technologies. Keywords : Pet rochemical wastewater Wastewater t reat ment Cleaner p roductio n Wastewater reuse technologies effective fo r removing t ho se pollutant s are p resented wit h t heir applicability , effectiveness and advanta2

石油化工是以石油为原料 ,以裂解 , 精炼 , 分馏 , 重整和合成等工艺为主的一系列有机物加工过程 , 生产中产生的废水成分复杂 , 水质水量波动大 , 污染 物浓度高且难降解 ,污染物多为有毒有害的有机物 , 对环境污染严重 .随着水资源的日益紧张和人们环 境保护意识的加强 , 石油化工废水的处理技术逐渐 成为研究的热点 ,新的处理技术和工艺不断涌现 ,主 要分为物化法 , 化学法和生化法 .

1 1. 1

物化法

隔 油 石油化工废水中含有较多的浮油 , 会吸附在活 性污泥颗粒或生物膜的表面 , 使好氧生物难以获得 氧气而影响活性 , 对生物处理带来不利影响 [ 1 ] .一 般采用隔油池去除 ,隔油池同时兼作初沉池 ,去除粗 颗粒等可沉淀物质 ,减轻后续处理絮凝剂的用量 [ 2 ] . 耿士锁 [ 3 ] 经过研究对比 , 认为斜板隔油池比普 通平流隔油池去除效果好 .吕炳南等[ 4 ] 对大连新港 含油废水处理工艺进行改造 , 将平流隔油贮水池的 前部 1/ 4 改建为预曝气斜管隔油池

, 拆除原斜板隔 油池 ,经改造后的隔油池处理 ,废水含油量从 200 ～ 350 mg/ L 降至 10～15 mg/ L . 1. 2 气 浮 气浮是利用高度分散的微小气泡作为载体粘附

废水中的悬浮物 , 使其随气泡浮升到水面而加以分 离 ,分离的对象为石化油以及疏水性细微固体悬浮 物 .在石油化工废水处理中 ,气浮常放隔油 , 絮凝之 后 ,有广泛的应用 . 陈卫玮[ 5 ] 将涡凹气浮 ( CA F) 系统置于隔油池后 处理石化含油废水 , 进水含油约 200 mg/ L , 出水含 油低于 10 mg/ L ,去除率达 95 % ; 若原水未经隔油处 理 ,COD 和油的去除率显得不稳定 .克拉玛依 石油化工厂用 CA F 处理石化废水 , 系统运行良好 , 能有效去除悬浮物 , 乳化油和 COD 等污染物 , 尤其 能有效去除硫化物 , 解决了传统工艺的难题 [ 6 ] .朱 东辉等 [ 7 ] 用旋切气浮 ( MA F) 处理炼油废水 ,油的平 均去除率为 81. 4 % , SS 的平均去除率为 69. 2 % . 肖坤林等 [ 8 ] 在实验研究的基础上 , 结合单级气浮技 术和多级板式塔理论 , 开发出两级气浮塔处理含油 废水的新工艺 ,实现了塔釜一次曝气 , 多级气浮的分 离 ,并研究了气浮塔板的流体力学性能 , 布气性能及 操作条件对废水处理效率的影响 . 1. 3 吸 附 吸附是利用固体物质的多孔性 , 使废水中的污 染物附着在其表面而去除的方法 .常用吸附剂为活 性炭 ,可有效去除废水色度 , 臭味和 COD 等 ,但处理 成本较高 ,且容易造成二次污染 .在石油化工废水 处理中 ,吸附常与臭氧氧化或絮凝联用 .

第一作者 : 殷永泉 ,男 ,1966 年生 ,博士 ,副教授 ,主要研究方向为环境监测 , 清洁生产和环境友好材料等 .

·356 ·

殷永泉等 石油化工废水处理技术研究进展

季凌等 [ 9 ] 进行的活性炭吸附处理回用污水的实 验表明 ,活性炭吸附对 COD , 总固体的去除有一定 效果 ,COD 的去除率可达 56. 3 % , 但对电导率 , Cl 和总硬度的去除作用不大 . 1. 4 膜分离 膜分离主要包括反渗透 , 纳滤 , 超滤和微滤 , 能 有效脱除废水的色度 , 臭味 , 去除多种离子 , 有机物 和微生物 ,出水水质稳定可靠 , 且占地面积小 , 运行 操作完全自动化 , 被称为 21 世纪的水处理技术" " , 但是需要投资大 ,污水处理量小 . 李航宇等 [ 10 ] 采用以超滤膜加反渗透膜的双膜 法进行石油化工废水再生利用的中试研究 , 系统运 行稳定 ,处理效果好 ,超滤系统产水率为 90 % , 出水 SD I 低于 3 ,油类低于 1 mg/ L ,但对电导率的去除作 用不 明 显 ; 反 渗 透 产 水 率 大 于 75 % , 脱 盐 率 大 于 99 % ,出水水质满足石油化工生产要求 .

2 2. 1

化学法

絮 凝 絮凝法是向废水中加入一定的物质 , 通过物理 或化学的作用 , 使废水中不易沉降和过滤的悬浮物

等集结成较大颗粒而分离的方法 .石油化工废水处 理中 ,絮凝通常与气浮或沉淀联用 ,用于生化处理的 预处理或深度处理 . 试验表明 , 采用复合絮凝剂的处理效果优于只 使用单一絮凝剂 .李德豪等 [ 11 ] 采用无机高分子絮 凝剂 ( PL TF) , 铁基絮凝剂 ( TJ ) 和有机高分子絮凝 ( O PF) 的复合使用进行炼油污水气浮絮凝工业试 剂 验 ,处理效果好 .从复合絮凝剂的作用机理出发 ,有 机絮凝剂和无机絮凝剂不能同时在同一地点投加 . 微生物絮凝剂是一种利用生物技术 , 从微生物 或其分泌物提取 , 纯化而获得的新型水处理剂 ,同无 机高分子絮凝剂和有机高分子絮凝剂相比 , 具有易 生物降解 , 适用范围广 , 热稳定性强 , 高效和无二次 污染等优点 ,具有广阔的应用前景 ,但菌株的培养条 件严格 , 过程复杂 .邹启贤等 [ 12 ] 选用生物絮凝剂 ( XI) 处理石油化工废水 , 效果良好 .尹华等 [ 13 ] 用自 制的微生物絮凝剂 (J MB F225 ) 处理石油化工废水 , 效果良好 ,并可改善污泥的沉降性能 ,但絮凝剂使用 过量会造成絮凝效果恶化 . 2. 2 高级氧化 2. 2. 1 臭氧氧化 臭氧氧化法不产生污泥和二次污染 , 臭氧发生 器简单紧凑 ,占地少 , 容易实现自动化控制 ; 但不适 合处理大流量废水 , 设备费用及处理成本较高 .在

石油化工废水处理中 , 常用于生化处理的预处理和 深度处理 . 废水经臭氧氧化后 , 小部分有机物被彻底氧化 为水和二氧化碳 ,大部分转化为臭氧化中间产物 ,使 原来难生物降解的有机物变得可生物降解 .Chang 等[ 14 ] 用臭氧进行丙烯腈 , 苯乙烯废水的预处理 , 效 果明显 ,在后续的生化处理中 , COD 去除率明显提 高 .在深度处理中 , 一般将臭氧氧化和生物活性炭 吸附联用 ,臭氧在氧化有机物的同时迅速分解为氧 , 使活性炭床处于富氧状态 ,使活性炭得到再生 ,提高 其使用周期 ; 同时能增强活性炭表面好氧微生物的 活性 ,提高降解吸附有机物的能力[ 15 ] , 不但能有效 去除有机物 ,还能改变有机物生色基团的结构 ,强化 活性炭的脱色能力[ 16 ] .黎松强等 [ 17 ] 用臭氧氧化 生物炭工艺深度处理炼油废水 , COD , 挥发酚 , 石油 类和氨氮的去除率平均为 82. 6 % , 5 % , 3 % 99. 94. 和 93. 4 % ,出水主要水质指标达到地面水 Ⅳ 类水质 标准 . 2. 2. 2 光氧化 光氧化是当水样中存在氧化剂或半导体粉末催 化剂 ,经过一定强度的光照射 ,能产生多种形式的活 性氧和自由基 , 使水中的有机物氧化分解 [ 18 ] , 具有 高效 , 反应迅速和降解彻底等优点 ,分为光化学氧化 和光催化氧化 ,常用方法有 H2 O2 / UV , 3 / UV 和 O [ 19 ] TiO2 / UV 等 .光催化氧化特别适合不饱和有机 物, 芳烃和芳香化合物的降解 , 反应条件温和 ,

无二 次污染 ,对废水无选择性 , 人工光源 ( 如汞灯 , 氙灯 ) 和日光均可用于光解 ,与其他技术联合 ,将具有更广 阔的应用空间 , 主要发展方向有光电催化氧化和光 20 热催化氧化 [ 18 , ] .影响光氧化的因素主要有 O2 浓 度 ,H , p 光强和盐效应[ 21 ] . uang 等 [ 22 ] 用 H2 O2 / U V 对石油化工废水进 J 行预处理和深度处理 ,污染物去除率随 H2 O2 用量的 增加而升高 ,随 p H 的升高而降低 , 碱度过高会严重 影响去除效果 ; 预处理的最佳运行条件为 p H = 3 , H2 O2 投加 5 000 mg/ L , 此时 COD , TOC 和有机氮 的去除率可达 42. 4 % , 9 % , 1 % ; 深度处理的 11. 35. 最佳运行条件为 p H = 3 , 2 O2 投加 1 000 mg/ L ,此 H 时 COD , TOC , 氨氮和有机氮的去除率可达 68. 6 % , 55. 4 % , 2 % , 6 % .朱春媚等 [ 18 ] 采用中压汞 58. 21. 灯和日光光照 , 进行光氧化处理石油化工废水的试 验研究 ,结果表明 ,UV 与 O2 结合 ,处理费用低但效 果差 ; U V 与 O3 结合 ,效果好但费用高 ,且 O3 的溶解 度低 ; U V 与 H2 O2 结合 , 效果较好 , 易操作 ; 半导体 粉末作光催化剂的效果适中 ,且可重复使用 ,但需附 ·357 ·

环境污染与防治 28 卷 5 期 第 第 2006 年 5 月

着固定 . 2. 2. 2 湿式氧化 湿式氧化分为湿式空气氧化 ( WAO ) , 催化湿式 ) 氧化 ( CWO ) .WAO 是在较高温度 ( 150 ～ 350 ℃ 和压力 ( 0. 5 ～ 20. 0 M Pa ) 下 , 以空气或纯氧为氧化 剂 ,将有机物氧化分解为无机物或小分子有机物的 化学过程 ,适合处理有毒有害污染物和高浓度难降 解有机物 .在稳定的温度和压力下 ,反应速度快 , 处 [ 23 ] 理效率 高 , 次 污 染 低 及 可 回 收 能 量 和 物 料 . 二 CWO 是在高温 , 高压及催化剂存在条件下 , 将有机 物氧化分解为 CO2 , 2 O 和 N 2 等无毒无害物质的过 H 程 ,它具备 WAO 的优点 , 同时反应时间更短 , 转化 [ 24 ] 效率更高 ,但 p H , 催化剂活性对反应影响较大 . WAO 处理石油精炼废液能高效去除硫化物 , 亚硫酸盐 , 使其完全转化为稳定的硫酸根 , 缺点是 出水含盐量较高 , 在后续生物处理前需稀释 , 与生 活污水处理相结合可解决这一难题 [ 25 ] .大庆石化 分公司化工厂采用缓和湿式氧化法处理乙烯碱渣 废水 ,氧化后出水硫化物低于 5 mg/ L ,达到设计要 求的出 水 指 标 , 使 乙 烯 废 碱 液 的 综 合 利 用 变 成 可能 [ 26 ] .

3 3. 1

生化法

厌氧处理 石油化工废水 COD 高 , 可生化性较差 , 为提高 后续处理的可生化性 , 一般先进行厌氧预处理 .厌 氧处理的优点是污泥产量小 , 运行费用低 , 产能效率 高和操作简单 ,缺点是启动时间长 , 操作不稳定 . 3. 1. 1 升流式厌氧污泥床 升流式厌氧污泥床 ( UA SB ) 反应器内污泥浓度 高, 有机负荷高 , 水力停留时间短 , 运

行费用低和操 作简便 ,但反应器启动过程耗时长 ,对颗粒污泥的培 养条件要求严格 , 常用于高浓度有机废水的处理 . 凌文华等 [ 27 ] 将其用于己内酰胺生产废水的预处理 , COD 去除效果好 ,但出水可生化性并不理想 .且在 处理过程中 ,要严格控制反应条件 ,进水负荷波动控 制在 15 %以内 ,进水 SO2 - 应低于 1 000 mg/ L ,进水 4 p H 在 5. 5 ～ 6. 5 , 反应温度在 30 ～ 38 ℃.为消除 S2 - 对厌氧污泥产生不利影响 ,可在进水中加入适量 的 FeCl 3 . 3. 1. 2 厌氧附着膜膨胀床 厌氧附着膜膨胀床 ( AA F EB ) 反应器是种新型 高效的厌氧消化工艺 ,其床层在一定的膨胀率 ( 10 % ～20 %) 下运行 , 使反应器内的传质条件得到改善 ; 且载体粒径小 , 能为微生物的附着生长提供巨大的 ·358 ·

表面积 ,使反应器内保持较高的微生物浓度 .庄黎 宁等 [ 28 ] 考察了不同温度和水力停留时间 ( HR T ) 下 的运行特性 ,结果表明 , 处理石化废水的效果好 , 在 一定的温度范围内 , 升高温度能提高反应器的有机 负荷和去除效果 . 3. 1. 3 厌氧固定膜反应器 厌氧固定膜反应器中装有固定填料 , 能截留和 附着大量的厌氧微生物 ,在其作用下 ,进水中的有机 物转化为甲烷和二氧化碳等得以去除 , 具有微生物 停留时间长 , 抗冲击负荷能力强和运行管理方便等 优点 .Patel 等 [ 29 ] 用单室和多室厌氧固定膜反应器 处理未中和的酸性石油化工废水 , 在 有机 负荷 为 20. 4 kg/ ( m3 ·d ) 时 , 多室反应器 COD 去除率达 95 % ,产甲 烷 量为 0. 38 m3 / ( m3 ·d ) .在 p H 为 2. 5 , 有机负荷为 21. 7 kg/ ( m3 · ) , HR T 2. 5 d 时 , d 单室反应器 COD 去除率达 95 % , 产甲烷量为 0. 45 m3 / ( m3 · ) .另外 ,他们还用上升流厌氧固定膜反 d 应器进行类似研究 , 分析了有机负荷和温度对反应 的影响 [ 30 ] . 3. 2 好氧处理 在石油化工废水处理中 ,好氧处理方法较多 ,但 单独使用好氧生物处理的较少 , 主要与厌氧处理相 结合 ,最新发展的好氧处理方法主要有以下 5 种 . 3. 2. 1 序批式间歇活性污泥法 序批式间歇活性污泥法 ( SBR) 工艺流程简单 , 污 染物去除效果好, 占地面积小, 运行操作灵活及便于 自控运行 ,但不适合处理大量废水 ,对控制管理要求 较高 .彭永臻等[ 31 ] 采用由两个相同 SBR 串联构成的 两段 SBR 工艺系统处理石油化工废水 ,Ⅰ 段以降解乙 酸为主 ,Ⅱ 段以降解芳香族化合物为主 ,废水量平均为 1 400 m3 / d ,COD 为 400～1 500 mg/ L ,BOD 为 200～ 650 mg/ L , HR T 为 8 h ,COD 去除率可达到 91 % .该 方法还可克服普通 SBR 法的葡萄糖效应, 缩短反应时 间, 提高反应效率 .试验表明 ,两段 SBR 法集 SBR 法 和 AB 法的优点于一体 ,并可省去污泥回流 ,Ⅰ 段反应 器还可按厌氧条件运

行 . 3. 2. 2 高效好氧生物反应器 高效好氧生物反应器 ( HCR) 融合了高速射流曝 气, 物相强化传递和紊流剪切等技术 ,具有深井曝气 和污泥流化床的特点 ,是第三代生物反应器 .已有学 者利用其进行处理石油化工废水的中试研究 ,结果表 明 , HCR 启动速度快 ,氧的利用率高 , 抗冲击负荷能 力强 ,去除效果稳定可靠 ,BOD 去除率可达 75 %～ 85 %[ 32～34 ] .但由于 HR T 短 , 氨氮的去除率不高 , 且 由于石油化工废水的特殊性 ,反应器内的污泥易发生

殷永泉等 石油化工废水处理技术研究进展

非丝状菌膨胀 ,污泥沉降性能较差.与普通活性污泥 法相比 , HCR 工艺能耗较高 , 但在较短的 HRT 下 , BOD 去除率较高 ,适合作为预处理工艺. 3. 2. 3 生物接触氧化 生物接触氧化是在生物滤池的基础上发展起来 的一种生物膜法 , 它兼有生物滤池和活性污泥法的 特点 ,负荷变化适应性强 , 不会发生污泥膨胀现象 , 污泥产量少 ,占地面积小 , 处理方式灵活 , 便于操作 管理 ; 但负荷不易过高 , 要有防堵塞的冲洗措施 , 大 量产生后生动物 ( 如轮虫类) , 容易造成生物膜瞬时 大块脱落 ,影响出水水质 .黄广萍 [ 35 ] 采用生物接触 氧化塔处理广州石化总厂废水 ,主要目的是脱氮 ,出 水 COD 从 100 ～ 200 mg/ L 降至 80 mg/ L 以下 , 氨 氮从 50～80 mg/ L 降到 10 mg/ L 以下 ,脱氮效果明 显 ,能耗低 ,运行可靠性好 . 3. 2. 4 膜生物反应器 膜生物反应器 ( MB R ) 是膜分离技术与生物处 理技术接合而发展的一种新型的污水处理装置 , 广 泛用于中水回用和工业废水处理 .樊耀波等[ 36 ] 以 MB R 装置处理石油化工废水 , 试验表明 ,BOD , SS 和浊度去除率达到 98 % ,COD 去除率达 91 % , 石油 类, 氨氮和磷等的处理效果也优于常规二级污水处 理 ,且稳定性好 ,泥负荷较大 ,剩余污泥量少 . 3. 2. 5 悬浮填料生物反应器 悬浮填料生物反应器是一种新型生物膜反应 器 ,其核心部分是能在反应器中保持悬浮状态特殊 填料 ,反应器操作简便 ,有良好的通气性 , 过水性 ,存 在碰撞和切割气泡等作用 ,可以强化微生物 , 污染质 和溶解氧的传质 , 提高氧的利用效率 , 且对曝气 , 布 [ 37～40 ] 水没有特殊要求 .夏四清等 用其处理石油化 工废水 ,试验结果表明 ,悬浮填料生物反应器具有较 强充氧能力和抗负荷冲击能力 ,填料投加率为 50 % 时 ,与普通曝气池相同条件下 ,可使反应器充氧能力 提高至无填料时的 2 倍以上 ,污染物去除效果好 ,出 水水质稳定 ; 在填料投加率为 50 % , T 为 8 h 时 , HR COD , 氨氮 , , 去除率分别为75. 0 % , 2 % , 浊度 SS 85. 85. 7 % , 2 % .采用多级悬浮填料生物反应器处 86. 理石油化工废水 , 可进一步提高污染物尤其是氨氮 的去除效果 . 3

. 3 组合工艺 石油化工废水具有污染物种类多 , 含有生物抑 制物质及水质情况复杂等特点 , 采用单一的好氧或 者厌氧处理 ,效果难达到排放要求 ,将厌氧 ( 或缺氧) 和好氧有效结合的组合工艺处理效果好 ,应用广泛 . 万玉荣等 [ 41 ] 采用 A/ O 工艺的新组合 A/ O1 , 2 O

工艺处理石油化工废水 ,系统由膜法缺氧 , 泥法好氧 和膜法 好 氧 组 成 .进 水 COD 为 1 300 mg/ L , 总 H R T 为 60 h ( 分 别 为 20 h ) , 出 水 COD , BOD , ML SS , 含油分别低于 100 , , , mg/ L . 30 70 10 关卫省等 [ 42 ] 采用 UA SB 反应器加曝气池的厌 氧— 好氧组合处理石油化工废水 .系统进水 COD , BOD , 乳化油 , 挥发酚分别为 5 200 , 160 , , 3 90 760 mg/ L ,出水分别为 . 5 , 0 , 3 , 3 mg/ L ,运行 28. 0. 0. 稳定 ,污染物去除率高 . 邹茂荣等 [ 43 ] 采用水解酸化 - 好氧生物处理 曝气生物滤池联用的 HOBA F 工艺处理石油化工废 水 ,处理效率高 ,出水水质好 ,COD , 氨氮的去除率分 别为 92. 8 % , 4 % ,油 , 73. 挥发酚及硫化物的去除率 均在 90 %以上 . 陈美荣等[ 44 ] 采用缺氧 — 兼氧 — 好氧的二级生 物处理工艺处理石油化工废水 ,缺氧采用水解酸化 , 兼氧采用投料式高浓度活性污泥法 , 好氧采用接触 氧化法 ,运行效果稳定可靠 .

4

结

语

石油化工废水成分复杂 , 污染物浓度高及难降 解 ,对环境污染严重 ,单一的处理工艺很难达到水质 排放要求 .在实际应用中 , 隔油 , 气浮 , 絮凝 , 厌氧 , 好氧 , 吸附和膜分离应用较多 , 它们的组合高效实 用 ,一般采用物化法预处理 , 厌氧 + 好氧二级处理 , 若要回用 ,再结合吸附 , 膜分离等深度处理 .研究高 效, , 经济 节能的处理技术 , 系统开发不同工艺的有 效组合 ,是石油化工废水处理技术研究的主要内容 和发展方向 .但是 , 废水的末端治理只是治标不治 本 ,从工业整体发展趋势和效益来看 ,石油化工行业 水污染控制的出路在以下几个方面 : ( 1) 推行清洁生产 .依照循环经济的理念 , 广 泛开展清洁生产 , 从源头和生产过程中控制和削减 污染物的产生 . ( 2 ) 开展废水资源化 .将污染较轻的水 ( 如蒸 气冷凝水 , 锅炉排污水等) 或经处理后的中水进行回 用 ,提高水资源重复利用率 . ( 3) 强化末端治理 .在积极推行清洁生产和废 水资源化措施后 ,对无回用价值的废水 ,采用经济高 效的处 理 技 术 , 进 行 有 效 的 末 端 治 理 , 做 到 达 标 排放 . 参考文献

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环境污染与防治 28 卷 5 期 第 第 2006 年 5 月

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责任编辑 : 陈泽军 ( 修改稿收到日期 :2005208215)

责任编辑 : 贺锋萍 ( 修改稿收到日期 :2005208229)

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