Dear Dr.******,

We are very grateful for your letter and the reviewers’ comments on our manuscript HE-D-16-******. According the comments, we have carefully revised the manuscript and all the revisions were marked in blue color in the revised manuscript. In this cover letter, on behave of the authors, I would like to answer the reviewer’s comments point by point.

Comments by reviewer #1:

Comment 1: The ash from Shenmu coal served as oxygen carrier function, obviously, deashed SM Char is deviated from original char. Thus, the conclusions are doubt for chemical looping generating hydrogen process.

Reply: I am sorry that this part was not clear in the original manuscript. I should have explained the reason of using deashed SM char in detail. According to the reviewer's recommendation, related description was added in the revised manuscript (Line 259 to 265) as following: “It is reported that some ash could increase the reactivity of OC which serve as OC function, while some ash could decrease the reactivity of oxygen carrier [32-34]. The effect of coal ash on the reactivity of the oxygen carrier depends on chemical composition of the ash. In many published literatures related to solid-fuel chemical looping process, the effect of the solid fuel ash on OC reactivity was ignored or minimized by using deashed coal or low ash fuels [35-37]. In our work, due to the particularity of potassium modified oxygen carriers, the coal ash may result in the loss of potassium.” Therefore, deashed coal char was employed in our work to exclude the coal ash on the multicycle performance of potassium modified OC. In view of this, using deashed SM char had no effect on the conclusion of coal-direct CLHG. 

Comment 2: In Fig.9, the structures for 3rd cycle is different from that for first cycle, the further explanations are needed.

Reply: Thanks for the Reviewer’s comment. According to the reviewer's recommendation, this part has been revised and the further explanation was added in the revised manuscript (line 239 to 246). “After redox reactions, the number of small grains on the surfaces and the porosity of the particles increased and the size of the small grains after the 3rd redox cycle was a little larger than that after the 1st redox cycle and no detectable sintering were observed after the 3rd redox cycle. The morphology changes could be explained by oxygen transfer and particle diffusion during redox cycle [29]. The oxygen transfer during air oxidation reaction could create many cracks and macropores which made the particles more porous. Meanwhile, Fe species of iron based oxygen carrier diffused outward during this reaction and the Fe species could form more small particles due to minimization of the surface energy [7, 30, 31].”

Comment 3: In table 2, the K content keeps constant between second cycle and third cycle, however, previous studies demonstrate that K content is decreased with increasing cycle number.

Reply: Previous research conducted by Ge et al. shows that the potassium content decrease with the cycle number in coal-direct chemical looping combustion process and the potassium content of co-precipitated oxygen carriers stays almost unchanged after the 3rd cycle (shown below) [22]. In our work, the potassium content keeps content between 2nd cycle and 3rd cycle which was different from the work of Ge. This can attribute to two reasons as follow: 

1)The opereaion temperature employed in our work was 850 ° C lower than the operation temperature in the work of Ge (900 ° C). Lower temperature could decrease the loss of potassium. 

2)The loading amount of potassium in fresh oxygen carriers used in our work was much lower.

Potassium content of oxygen carriers with cycle number increasing [22]

Comment 4：Various char sizes should investigate.

Reply: In coal-direct CLHG, the char sizes have a significant effect on the char reactivity. The effect of char size on char reactivity has been investigated in pre-experiment to screen suitable particle size. In pre-experiment, the particle size of OC was less than 180 μm and the char particles with six different sizes (550-830 μm, 380-550 μm, 250-380 μm, 180-250 μm, 125-180 μm and less than 125 μm) were used. As shown in the follow figure, the decrease of particle size gives rise to the carbon conversion. The reactivity of char particles in the size range 125-180 μm were basically the same as that of char particles in the size range less than 125 μm. Therefore, the particle size we employed in our work was in the range less than 125 μm.

The effect of char particle size on char reactivity

We understand that the supplement of experiment about effect of char particle on reactivity may better reveal the coal-direct CLHG process. However, in present work detail results are unavailable and we want supplement partial results of experiment about various char particles considering the following two point:

1)So far, we have not be able to explain very well the effect of char particle size on the volume ratio of CO2 and CO.

2)We think that the experiment in the present work may not be optimal, but should be sufficient to confirm the feasibility of coal-direct CLHG and draw the related conclusions.

Partial results of experiment about various char sizes were added in supplementary material. Related description was added in the revised manuscript (Line103 to 105) as following: “The char particle size used in this work was less than 125 μm (the screening experiment results of the effect of char particle sizes on the char reactivity are given in Fig. S1).” We deeply thank for your recommendation and we will further investigate the effect of various char particle sizes on coal-direct CLHG process in future.

Moreover, the literature of our manuscript has been expanded and addition references were marked in blue color. We did our best to check the whole manuscript and all the revisions were marked in blue color. 

We look forward to hearing from you regarding our submission. We would be glad to respond to any further questions and comments that you may have.

Sincerely yours,

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Dr. Eng.

Institute of ******

Chinese ******

Taiyuan 030001, Shanxi, China

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